近日，意昂2材料與化學學院廉孜超特聘教授等在國際化學領域頂級期刊《美國化學會誌》（Journal of the American Chemical Society）上發表了題為“紅外光誘導異常缺陷參與的等離子體熱電子轉移增強光催化製氫”（Infrared Light-induced Anomalous Defect-mediated Plasmonic Hot Electron Transfer for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution）的重要成果，廉孜超特聘教授為第一作者，上海電力大學校長李和興教授、美國亞利桑那大學王衛教授、材化學院李貴生教授和廉孜超特聘教授為通訊作者🌪。意昂2平台為第一通訊單位🚴🏼♀️。這是意昂2首次在該雜誌發表研究成果🏪。
高效利用可持續的太陽能是能源轉型和生產中備受關註的領域🎻，其中，紅外（IR）區域占太陽能的一半以上，被認為是太陽能轉換的重要能源，且很大一部分的紅外區域尚未被利用🪀。因此，廉孜超教授團隊圍繞紅外的能源轉換領域展開研究，設計出有效的紅外光催化系統，並合成了一種新的核殼結構（CSNCs）可實現紅外光催化分解水為氫氣能源，生產氫燃料提供了一種新的途徑，為石油👩🏿🏫🤽🏽♂️、化工、電子🚹、冶金、航天🧑🏿✈️、輕工業等領域提供高效利用的氫能源🏄🏻♀️。
在現有研究中🙌🏻🧑🏼🌾，科研工作者們發現光催化劑表現出快速的光生載流子復合速率、禁帶寬度窄的半導體的毒性高和光生載流子轉移機製不清楚等瓶頸，極大限製了太陽能-燃料轉換系統的實際應用⚧。廉孜超教授團隊創新地發現，通過硫化銅（CuS）和其他半導體受體相寬帶隙半導體硫化鋅（ZnS）的構建異質結構納米晶體（HNCs）🐻❄️🔆，在紅外光（大於800 nm）照射下🧘🧖🏿♀️，硫化銅會被激發產生等離激元電子和空穴，熱電子轉移到硫化鋅的硫空位上用於光催化製氫，而光生空穴轉移不到硫化鋅的價帶位置🦉。團隊研究合成了CuS@ZnS核殼結構🫷🏽，在紅外光區域具有獨特局域表面等離子體共振特性的納米晶，在光催化產氫中表現出優異的光催化性能。與傳統的肖特基能壘界面處的直接等離子體電子或空穴轉移途徑相比，具有缺陷位參與的熱電子轉移的CuS@ZnS核殼結構顯示出獨特的電荷轉移機製。通過飛秒瞬態吸收光譜技術和電子順磁共振測量🤟🏽🧨，闡明了“等離子體誘導缺陷參與的載流子轉移”（PIDCT）的機理。同時⇾，熱電子轉移到缺陷位的等離子體誘導缺陷參與的載流子轉移路徑具有高的量子效率（29.2%）使得CuS@ZnS的析氫活性（HER）速率達到26.9 μmol h−1 g−1🤱🏽😶，顯著高於純的CuS（0.4 μmol h−1 g−1）和CuS/ZnS核/衛星（15.6 μmol h–1 g−1）（如圖2所示）。此外👨，CuS@ZnS在近紅外光照射下表現出優異的穩定性。飛秒瞬態吸收光譜和電子順磁共振測量為支持等離子體誘導缺陷參與的載流子轉移機製提供了直接證據。此研究為有效探測太陽光提供一個新的方向，通過實際應用中的缺陷工程來實現光燃料轉換系統🛁🎼。
雜誌封面截圖
紅外光誘導異常缺陷參與的等離子體熱載流子轉移（PIDCT）系統
論文原理圖
【相關】
文章鏈接↖️：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03990
課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/Lian_Zichao
供稿🌯：材化學院
